祝贺段莉梅教授团队研究成果发表在Chemical Communications上

近日，我院段莉梅教授、刘景海教授团队与昆士兰大学（澳大利亚）朱怀勇教授、萨日娜博士团队合作，在国际期刊Chemical Communications上发表题为“HeterogeneousPhotocatalyticAnaerobic Oxidation of Alcohols toKetonesby Pt-Mediated Hole Oxidation”的研究论文，论文第一作者为硕士研究生孙丹卉、李培贺（共同一作）。

光催化氧化技术作为一种绿色、可持续、高效的氧化技术，可用于有机小分子醇的催化转化。传统的醇氧化方法需要在氧化剂且加热的条件下才能促使反应进行，本研究中，该团队建立了一种温和、高效的光催化氧化醇脱氢制备酮类化合物的方法。该方法以铂负载的氮化碳（Pt/g-C3N4）作为光催化剂，在N2气氛中，室温条件下即可光催化醇脱氢制备相应的酮类化合物（其中乙腈作为溶剂时，转化率97%，选择性99%;水作为溶剂时，转化率72%，选择性98%），H2作为唯一的副产物通过气相色谱确定。通过自由基捕获实验和DFT理论计算，揭示该反应的反应机理为Pt介导的双电子空穴氧化机理，α-醇自由基为重要的中间体。在最优条件下，供电子和吸电子取代的醇均能顺利的转化为相应的目标化合物，转化率58-99 %，选择性89-99%。催化剂的稳定性测试显示，催化剂循环利用五次后，催化活性没有明显降低，显示催化剂稳定性较好。此方法实现了温和、无氧条件下醇脱氢制备酮类化合物。

该成果依托内蒙古自治区纳米碳材料重点实验室，得到国家自然科学基金（21961024,21961025），内蒙古自然科学基金（2018JQ05, 2019BS02008,2019BS02007），内蒙古民族大学博士启动基金（BS437, BS445）等基金支持。

全文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc03325a#!divAbstract

图1.光催化醇脱氢制备酮以及（a）DFT理论计算，（b）双电子氧化机理