近日，我院段莉梅教授团队的邵洪阳、庄全博士与内蒙古工业大学白杰教授课题组、南开大学牛志强教授课题组合作，在Inorganic Chemistry Frontiers上发表题为“Nitrogen and Oxygen Tailoring Solid Carbon Active Site for Two-electron Selectivity Electrocatalysis”的研究论文，邵洪洋与庄全为共同第一作者，段莉梅教授、王寅博士、刘景海教授为共同通讯作者。

两电子（2e-）选择性电催化氧还原反应（ORR）制备过氧化氢相较于工业上传统蒽醌法合成过氧化氢具有无毒、绿色、便捷等优点。发展高效高选择性的2e-电催化剂是推动电合成过氧化氢工业化发展的关键。本研究中，我们通过第一性原理计算发现了氮和氧调制碳材料的一种合理设计—精准调控吡啶氮结构和氧掺杂含量。掺杂后的石墨碳中吡啶氮的次邻近碳被证明是活性位点，并且其催化活性随着氧掺杂的化学位置邻近和含量的增加而被抑制。受此启发，我们在实验上采用高温氢气处理（HTH）的方法来提高氮氧共掺杂碳材料中的吡啶氮并降低氧的比例。HTH处理后，吡啶氮的含量由37.42%上升到39.73%，氧的含量由5.24 at%降低到3.80 at%，促使H2O2的选择性和电子转移数上升到82%和2.36。在最初的4小时内，过氧化氢产率稳定在200 mmol gcat-1 h-1，并且法拉第效率高达80%。更长时间的稳定性测试进一步强调了维持吡啶氮结构调节碳活性位点的重要性。　

全文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/qi/d0qi01089h#!divAbstract